Deretter levde Mercedes et temmelig verdslig liv i Baba sammen med broren Miguel og søsteren Maria. Men et alvorlig fall fra en hest da hun var 20 år gammel, førte til en omvendelse til ekte fromhet og streng bot. Hun viet etter det sitt liv til pleie av forlatte barn. Hun stilte seg også til disposisjon for jesuittene i deres evangelisering av indianerne fra den ville stammen Jivaras.
Men da jesuittene måtte oppgi dette misjonsområdet, slo Mercedes seg ned i Riobamba, og etter at hun hadde avlagt løftene om fattigdom, kyskhet og lydighet for biskopen, grunnla hun den 14. april 1873 instituttet «Søstre av St. Maria Anna av Jesus» (Institutum Sororum a Santa Maria Anna de Iesus - RM) (mariannittene) og tok ordensnavnet Mercedes Maria av Jesus. Instituttet var oppkalt etter «Quitos lilje», den hellige Maria Anna av Jesus (Mariana de Jesús).
Instituttets formål var å gi omsorg til foreldreløse barn blant indianerbefolkningen, samt å være et tilfluktssted for omvendte kvinner og for kvinner og jenter som var i faresonen eller løslatt fra fengselet.
Hun døde den 12. juni 1883 i Riobamba, bare 55 år gammel. Hennes grav er i mariannittenes moderhus i Riobamba. Hun ble saligkåret den 1. februar 1985 av pave Johannes Paul II i Guayaquil under hans besøk i Ecuador. Hennes minnedag er dødsdagen 12. juni.