Han var fortsatt overbevist om at han var kalt til å gå i Herrens tjeneste, og han begynte å se etter alternativer til det å bli prest. Etter råd fra sin skriftefar søkte han nå om å bli opptatt hos kongregasjonen Brødre av Kristne skoler (Institutum Fratrum Scolarum Christianorum – FSC), som i USA er kjent som Kristne brødre og i resten av verden som De la Salle-brødrene. Instituttet var grunnlagt i 1680 av den hellige Johannes Baptist de la Salle. Formålet var gratis undervisning av gutter, særlig fra fattige familier, og det var den mest moderne skoleordenen i Kirken. Selv om De la Salle selv var prest, var han nøye med å påse at brødrene ikke ble presteviet, de avla fornybare løfter og ble opplært til lærere for forskjellige oppgaver og typer av elever.
Etter noen måneder med å lære fransk, tok skolebrødrene ham opp som novise i september 1916, og han påbegynte novisiatet i Irún i Frankrike den 24. februar 1917 med ordensnavnet Jakob Hilarius (Jaime/Jaume Hilario). Han utmerket seg gjennom sin sunne fromhet og pliktoppfyllenhet. Hans døvhet hindret ham i å få utdannelse som lærer, noe som var det vanlige i kongregasjonen. Likevel ble han etter novisiatet i 1923 satt inn i undervisningen i det lille kollegiet San José i Mollerusa. Deretter ble han i 1923 sendt til Maresa for å undervise i latin, men hans problemer med hørselen vendte tilbake, og han ble tvunget til å forlate klasserommet og arbeide en tid i hagen.
I 1926 begynte han å undervise i religion for novisene i Pibrac i Frankrike, og i 1927 avla han sine evige løfter. Til slutt kom han til Oliana. Men der måtte han i 1934 etter 16 år som lærer og oppdrager gi opp yrket, fordi han nå var blitt fullstendig døv, og nå kunne han bare drive med håndarbeid og hagearbeid ved formasjonshuset i San José i Tarragona. Han flyttet til slutt til Cambrils. I 1934 skrev han hjem til sin familie om martyriet til sine medbrødre i Turón (de hellige Asturias-martyrene) og uttrykte ønsket om at han selv ville bli verdig til martyriets nåde.
Der ble han til slutt oppdaget og arrestert, og han ble ført til en celle i fengselet i Lleida (sp: Lérida). Den 5. desember 1936 ble han stilt for retten der. Hans forbrytelse besto i at han hadde drevet religionsundervisning, og dermed «fordervet» barna, i henhold til «proletardomstolen». Han ble overført til Tarragona og innesperret i et fangeskip sammen med flere andre brødre. Alle fanger ble spurt om herkomst og yrke, og da han oppga at han var ordensmann, var hans skjebne beseglet. Dommeren tilbød ham friheten hvis han ville avsverge sin orden, men han sa: «Jeg vil aldri benekte at jeg er Skolebroder».
Deretter ble han uten videre dømt til døden ved en summarisk rettssak den 15. januar. Anklageren sa: «Enten så dreper vi disse folkene, eller så dreper de oss. Hvis vi dømmer til døden dem som slåss mot våre kamerater ved fronten, hvor mye mer burde vi ikke fordømme disse som vier seg til å utdanne fascister». Om ettermiddagen den 18. januar 1937 ble han brakt en kirkegård som var kjent som Olivenberget. Der ble han henrettet ved skyting. Hans eneste forbrytelse var hans ordenstilhørighet. Han viste eksemplarisk mot ansikt til ansikt med døden, og hans siste ord til sine mordere var: «Å dø for Kristus, mine unge venner, er å leve». Da to salver bommet, kastet soldatene fra seg riflene og løp i panikk. Kommandanten ropte da en grov fornærmelse og skjøt fem skudd i sitt offer på kort avstand slik at Jakob Hilarius falt død om for hans føtter.
Han ble saligkåret den 29. april 1990 sammen med ti andre martyrer fra den spanske borgerkrig. Ved siden av hans ordensbrødre Kyrill Bertrand og hans syv ledsagere (Asturias-martyrene), var det pasjonistpresten Innocent Canoura Arnau (de la Inmaculada) og Maria Mercedes Prat y Prat. Jakob Hilarius ble helligkåret den 21. november 1999 av pave Johannes Paul II sammen med medbrødrene Kyrill Bertrand og hans syv ledsagere og Innocent Canoura Arnau (de la Inmaculada). Jakob Hilarius' minnedag er dødsdagen 18. januar.